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La detección de reacciones electrocatalíticas en nanopartículas (NP) individuales mediante la corriente mejorada por nanoconfinamiento fue posible gracias a las colisiones de NP individuales. Recientemente, se demostró que la electroquímica de colisión estocástica mejora la actividad electrocatalítica de NP individuales al reducir la agregación, desactivación y desprendimiento de nanoelectrocatalizadores adheridos a la superficie del electrodo.
El breve tiempo de colisión de las nanopartículas individuales impide una mayor mejora de su rendimiento electrocatalítico. Aquí, para aumentar el tiempo de colisión de nanopartículas individuales en la región del túnel de electrones, se introduce una difusión obstaculizada cerca de la pared mejorada en el proceso de colisión estocástica mediante el acoplamiento de un ultramicroelectrodo de Au con un microcanal confinado. El atrapamiento hidrodinámico atrapado en el microcanal permite efectivamente la activación de la reacción de evolución de hidrógeno en las nanopartículas de paladio individuales. Crédito de la foto: Revista China de Catálisis
Sin embargo, existe una necesidad urgente de mejorar el rendimiento electrocatalítico de las NP individuales. En principio, la reacción electroquímica solo puede activarse cuando los NP individuales alcanzan la distancia de tunelización. Como resultado, aumentar el tiempo de colisión de NP individuales en la zona de tunelización debería ayudar a mejorar la eficiencia electrocatalítica.
Un grupo de investigación dirigido por el profesor Yi-Tao Long de la Universidad de Nanjing en China informó recientemente el uso de un microcanal restringido para regular el movimiento dinámico de NP de Pd individuales con el objetivo de proporcionar una plataforma para extender el tiempo de colisión de NP de Pd individuales. en la zona del túnel.
Las colisiones individuales de Pd-NP sirven como sistema modelo para estudiar catalizadores de reacción de evolución de hidrógeno (HER) de alto rendimiento. Debido al efecto de atrapamiento hidrodinámico mejorado, la carga integrada asociada con el HER en el canal constreñido se vuelve el doble de la que se basa en colisiones NP únicas típicas. Los resultados fueron informados en el Diario chino de catálisis.
Después de completar las pruebas electroquímicas de colisión estocástica, el microcanal se moldea primero en PDMS y se une a un portaobjetos de vidrio que contiene un Au-UME. Cabe señalar que el tiempo de colisión de los NP de Pd que utilizan el microcanal restringido es más largo que el del UME convencional.
Cuando las NP se distribuyen en un microcanal estrecho, la difusión cerca de la pared se inhibe significativamente, lo que significa que la difusión de las NP individuales se ve obstaculizada por la adsorción hidrodinámica adicional. Como resultado, se inhibió el efecto de difusión cerca de la pared, que podría restringir dinámicamente las NP de Pd individuales en la región de túnel donde se puede formar el HER. Además, aumenta el tiempo de reacción en caso de colisión.
Para demostrar aún más el impacto del aumento de la duración de la colisión en la dinámica de HER, se realizaron colisiones de Pd NP individuales con el Au UME basado en microcanales en diferentes sobrepotenciales aplicados.
Las señales de corriente resueltas en el tiempo se generan mediante el cambio de carga en la bicapa de Au UME debido al movimiento dinámico de las NP de Pd individuales, la desorción de subpotencial de hidrógeno y HER en las NP de Pd individuales, de acuerdo con la información sobre las propiedades electroquímicas de las NP de Pd para HER en el sistema de conjunto.
referencia de la revista
Lu, S.-M., y otros. (2022) Colisiones mejoradas de nanopartículas individuales para la reacción de evolución de hidrógeno en un microcanal confinado. Diario chino de catálisis. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1872206721640342?via%3Dihub
Fuente: http://english.dicp.cas.cn/
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